近日，我所催化與新材料研究室楊冰副研究員和催化基礎國家重點實驗室李杲研究員，以及大連理工大學周思研究員等合作，發展了載體晶相調控Pt/TiO₂動態結構演變的新方法，成功實現對活性金屬分散度、幾何結構的精準控制，以及對反應性能的定向優化。

　　金屬催化劑在氣氛環境中動態結構演變的識別與調控，是揭示催化劑真實活性結構、實現催化劑精準創制的關鍵。楊冰等長期致力于氣氛誘導金屬催化劑動態演化與原位電子顯微識別（Nat. Commun.，2021；Nat. Catal.，2020；ACS Sustain. Chem. Eng.，2019；Appl. Catal. B，2018），并揭示了“氣氛-金屬-載體”三相界面的關鍵作用。

　　在此基礎上，本工作利用1nm的Pt/TiO₂催化劑，通過改變載體的晶相，調變Pt納米顆粒在氧氣焙燒過程中的動態演化行為。原位ETEM/ESTEM結果表明，具有相同初始尺寸的Pt納米顆粒，可以在銳鈦礦型TiO₂上動態分散，形成孤立的單原子位點；而在金紅石型TiO₂上則發生幾何形變，產生只有2至3個原子層厚度的二維納米島。這兩種動態演化行為導致了完全相反的催化反應活性：分散后的Pt單原子催化劑更有利于高活性苯乙炔選擇加氫，而二維納米顆粒則具有更高的甲烷氧化活性。本工作揭示了載體晶相對Pt/TiO₂催化劑動態行為及反應活性的定向調控作用，進一步發展了基于“動態調控策略”的金屬催化劑精準創制新方法。

　　相關工作以“Crystal-Phase-Mediated Restructuring of Pt on TiO₂ with Tunable Reactivity: Redispersion versus Reshaping”為題，于近日發表在ACS Catalysis上，該工作的共同第一作者是我所2002組博士研究生張曉奔和501組李志敏博士，大連理工大學博士研究生裴瑋。該工作得到國家自然科學基金、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、我所創新基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的支持。（文/圖 楊冰、張曉奔）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05695