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          我所揭示含鋇鈣鈦礦材料高溫氧活化機制

            近日,我所無機膜與催化新材料研究組(504組)楊維慎研究員、朱雪峰研究員團隊與電鏡技術研究組(DNL2002)劉偉研究員、理論催化創新特區研究組(05T8組)肖建平研究員等合作,發現了在高溫富氧條件下,含鋇(Ba)材料表面析出的BaO/BaO2納米粒子對氧活化具有超高的活性,是氧交換反應的活性位點。這一發現對揭示含Ba鈣鈦礦氧化物表面高溫氧活化和輸運機制具有重要意義。

            Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)材料是楊維慎團隊于2000年首次合成的具有國際領先水平的透氧膜材料(J. Membrane Sci.,2000)。該材料不僅是國際透氧膜材料性能對標的代表性材料,而且作為電催化材料被廣泛應用到高溫和低溫ORR、OER等反應中。

            為揭示BSCF鈣鈦礦具有優異性能的本質原因,研究團隊對氧滲透動力學進行了深入分析,發現Ba的摻入能夠顯著加快氧表面交換反應速率。并且,研究團隊利用環境電鏡直接觀測到BSCF材料在高溫富氧氣氛中表面會析出BaOx納米粒子,同時利用電化學測試證明了BaOx以及能夠析出或分解得到BaOx的含Ba材料對氧活化過程具有很高的催化活性。此外,研究團隊結合DFT計算發現,析出的BaOx納米粒子能夠顯著降低氧還原過程中氧分子吸附解離以及氧析出過程中氧離子復合脫附過程的能壘,從而加快了氣—固界面的氧交換反應動力學。該項研究將為透氧膜材料和電催化材料的優化設計提供科學基礎。

            相關研究成果以“Oxygen Activation on Ba-containing Perovskite Materials”為題,于近日發表在《科學進展》(Science Advances)上。該工作的共同第一作者是我所博士后祝悅、聯合培養博士研究生劉冬冬、博士研究生井慧娟。上述工作得到中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、國家自然科學基金、中國博士后科學基金等項目的資助。(文/圖 祝悅)

            文章鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn4072

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