近日，我所催化基礎國家重點實驗室二維材料化學與能源應用研究組（508組）吳忠帥研究員、鄭雙好副研究員團隊，設計了三維多孔導電親鋰的Ti3C2Tx MXene骨架用于高容量、無枝晶金屬鋰負極，匹配三維多孔導電、超高載量磷酸鐵鋰正極，研制出高能量密度、長壽命鋰金屬電池。
鋰金屬電池因金屬鋰負極具有高理論比容量（3860 mAh/g）和低氧化還原電壓（-3.04V vs. SHE）而被認為是下一代高能量電池。然而，由于其存在不可控的鋰枝晶、死鋰，以及充放電過程鋰金屬體積膨脹等問題，導致鋰金屬循環性能差，安全性能低，限制了鋰金屬負極在高比能鋰金屬電池中的實際應用。此外，傳統的刮涂法制備出的正極活性物質載量有限（20mg/cm2），面積容量往往低于4mAh/cm2，使得鋰金屬電池的面積能量密度較低。因此，如何同時獲得穩定的無枝晶鋰負極和匹配的高載量正極，以實現長壽命和高能量密度的鋰金屬電池，仍面臨挑戰。
本工作中，該團隊研制了3D打印Ti3C2Tx MXene框架沉積的鋰金屬負極與超厚磷酸鐵鋰框架正極，構筑出高面積能量密度、長壽命鋰金屬電池。研究發現，MXene導電骨架的親鋰特性能夠調節局部電流分布，均勻化鋰成核與沉積，形成均勻的富LiF固體電解質界面層和穩定的鋰/電解質界面，實現了高容量（30mAh/cm2）、高穩定（＞4800h循環）且無枝晶的鋰金屬負極。3D打印磷酸鐵鋰電極（載量171mg/cm2）具有三維多孔導電框架結構，促進了電子傳輸動力學速率，降低了厚電極中的離子傳輸距離，提高了活性材料的利用率，從而有效地提高了鋰金屬電池的電化學性能。所匹配的鋰金屬全電池（鋰負極過量50%）表現出25.3mAh/cm2的高面容量和81.6mWh/cm2的高面能量密度，遠高于目前文獻中報道值。本工作通過3D打印同時解決了鋰金屬負極不穩定和正極面容量較低的問題，為研制長壽命、高比能鋰金屬電池提供了一條可行的途徑。
在構筑可打印電化學儲能器件工作中，該團隊此前曾開發出多種打印技術，如噴涂打印微型超級電容器（Adv. Mater.，2017；ACS Nano，2017），絲網印刷微型超級電容器、鋰離子/鋅錳微型電池（Energy Environ. Sci.，2019；Natl. Sci. Rev.，2020；Adv. Mater.，2021；Small，2021），噴墨打印微型超級電容器與自供電溫度傳感集成系統（Adv. Energy Mater.，2021），3D打印鈉離子微型電池與微型/雜化超級電容器（J. Energy Chem.，2021；Adv. Energy Mater.，2022；Adv. Mater.，2022）等。
相關研究成果以“All 3D printing lithium metal batteries with hierarchically and conductively porous skeleton for ultrahigh areal energy density”為題，于近日發表在《能源存儲材料》（Energy Storage Materials）上。該工作的第一作者是我所508組博士研究生馬佳鑫。上述工作得到國家自然科學基金、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”、中科院潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。（文/圖 馬佳鑫、鄭雙好）
