近日,我所生態環境評價與分析研究組(103組)盧憲波研究員和陳吉平研究員團隊在電化學生物傳感器的研發中取得新進展。團隊設計合成了一系列二維導電金屬有機框架(cMOFs),在此基礎上制備的生物傳感器展現出優異的電化學性能,實現了多種介質中神經毒劑的超靈敏抗干擾快速檢測。
由于MOFs超高的孔隙率、巨大的比表面積以及可調整的結構和性能,各個領域已經對其展開了廣泛的研究。然而,絕大多數MOFs的固有絕緣特性,阻礙了其在電子器件中的應用。
盧憲波和陳吉平團隊一直致力于新型納米傳感器在環境污染物快速檢測上的應用研究。神經毒劑的急性毒性可致人、動物等死亡,其在化學中毒性疾病發病占比最高,亟需發展快速、廉價的檢測方法滿足應急檢測需求。在前期相關研究基礎上(Anal. Chem., 2021; Biosens. Bioelectron., 2022; ACS Sens., 2022),團隊在本工作中,合成了一系列基于不同金屬中心和共軛有機配體的cMOFs,其良好的導電性和穩定性以及納米尺度上活性位點的有序排列展現出對提高傳感器關鍵性能的優異協同效應。良好的導電性源自于金屬中心和共軛配體之間的面內擴展d-π共軛。通過對cMOFs結構的原子級調整,發現金屬中心的種類以及孔徑大小在電化學性能中的決定性作用。超小的羥基苯醌配體(THQ)具有明顯的二維螯合效應,進一步提高了cMOF的導電性和穩定性。團隊開發了基于cMOFs的電化學生物傳感器,發現基于Cu3(THQ)2的傳感器性能優異,通過顯著降低信號底物的氧化電位提高了傳感器的抗干擾能力,同時傳感器靈敏度提高達到一個數量級。研究進一步證明了Cu3(THQ)2上密集的混合價銅和分析物之間電荷轉移的重要作用,實現了多種介質中神經毒劑的超靈敏抗干擾快速檢測。這項研究展示了cMOFs作為新型電極材料在電化學傳感上的巨大潛力。
相關研究成果以“Dense Conductive Metal–Organic Frameworks as Robust Electrocatalysts for Biosensing”為題,發表在Analytical Chemistry上。該工作的第一作者是我所103組博士研究生牛凱。上述工作得到了國家自然科學基金、大連市科技創新基金、我所創新基金等項目的資助。(文/圖 牛凱)