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          我所基于聚合物光催化劑提升了光合成H2O2效率

            近日,我所微納米反應器與反應工程學創新特區研究組(05T7組)劉健研究員團隊在利用聚合物光催化劑生產H2O2研究方面取得新進展,基于對間苯二酚—甲醛(RF)樹脂的電荷分離能力的提升,以及光催化反應路徑的調控,提升了RF樹脂的光催化產H2O2性能,使其太陽能到化學能(SCC)的轉化率達到1.2%。

            利用聚合物光催化劑將氧氣和水轉化為H2O2的方法具有低能耗、環境友好等特點,是非常有潛力的生產H2O2的方法。然而,在分子水平上設計光催化劑,調節光生載流子行為仍具有挑戰。

            本工作中,該團隊提出從分子尺度設計調控RF樹脂中電子供體(D)與電子受體(A)比例的策略,將缺電子的1,4-二羥基蒽醌(DHAQ)分子引入到RF的骨架中。研究發現,DHAQ作為電子受體可以有效調節RF中的D/A比例,增強其電荷分離能力,同時調整了反應路徑,通過水氧化和氧還原的雙路徑共同生產H2O2,使得該材料展現優異的光催化生產H2O2的催化活性,SCC效率達到1.2%,是目前文獻報道最高的SCC效率。此外,團隊與我所超快時間分辨光譜與動力學研究組(1110組)合作,結合飛秒瞬態吸收光譜等技術、原位表征實驗以及理論計算模擬,闡析了DHAQ摻雜的RF樹脂的微觀結構以及促進電荷分離和雙路徑生產H2O2的機制。上述研究成果為在分子水平上設計高效人工光合作用的聚合物光催化劑提供了新思路。

            RF樹脂作為一種窄帶隙半導體聚合物,近年來在光催化生產H2O2方面展現出潛力。劉健團隊長期致力于酚醛樹脂納米材料的合成策略創新及功能化研究,取得了系列代表性成果:發展了擴展Stöber法合成單分散的酚醛樹脂微球(Angew. Chem. Int. Ed.,2011),制備了一系列孔徑及粒度可控的多孔微球,以及中空結構、蛋黃—蛋殼結構、碗形酚醛樹脂聚合物微納材料(Nat. Commun.,2013;Adv. Mater.,2019;ACS Nano,2022),發展了化學剪裁策略有效調控酚醛樹脂微球的內部結構及功能基團分布(Adv. Mater.,2022)等。

            相關研究以“Molecular Level Modulation of Anthraquinone-containing Resorcinol-formaldehyde Resin Photocatalysts for H2O2 Production with Exceeding 1.2% Efficiency”為題,發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所05T7組博士研究生趙陳。以上工作得到了國家自然科學基金等項目的支持。(文/圖 趙陳)

            文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202218318

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