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          我所實現單原子催化劑中不同單原子物種的定量統計

            近日,我所催化與新材料研究室(十五室)張濤院士、楊冰副研究員團隊,與太原理工王俊文教授、澳大利亞國立大學于麗娟研究員合作,在單原子催化劑動態轉化以及不同單原子物種定量統計方面取得新進展。研究表明,可通過惰性和氧化氣氛調控單原子催化劑的可逆轉化,并實現同一催化劑中不同單原子物種的定性識別與定量統計,統計結果表明僅14.2%的特定單原子物種貢獻了高催化活性。

            2011年張濤等首次提出單原子催化概念以來,單原子催化劑(SACs)由于其特殊的活性、選擇性以及原子利用率最大化等特點,逐漸成為催化領域的研究熱點。單原子催化劑載體的復雜性導致了單原子配位環境的差異性以及單原子物種的多樣性。目前,有大量的工作針對單原子物種的多樣性進行了定性研究,然而對于同一單原子催化劑中不同單原子的動態轉化調控以及單原子物種的定量描述仍有待進一步探索。

            楊冰等長期致力于單原子催化劑動態演化與原位電子顯微識別研究(Chem,2022;Nat. Commun.,2021;Nat. Catal.,2020),通過前期一系列工作,揭示了氣氛環境對單原子、原子簇、納米顆粒之間動態轉化的關鍵作用,并發展了基于“氣氛—金屬—載體”三相界面作用的催化劑精準創制策略(ACS Catal.,2023;ACS Catal.,2022;Small Struct., 2022)。

            在本工作中,研究人員通過氧氣和氮氣氣氛分散方法,制備了兩種Pt1/CeO2單原子催化劑;利用原位透射電鏡揭示了Pt NPs動態分散至Pt SA的過程,并驗證了不同Pt SA的可逆轉化。XPS Pt 4f和EXAFS結果證明,兩種不同Pt1/CeO2單原子催化劑具有相近的氧化態(~+2.2)和Pt-O配位數(~4.5)。而H2-TPR和XPS Ce 3d 分析結果顯示,氮氣分散得到的單原子催化劑具有更多的Ce3+以及氧空位(Ov)。

            研究人員采用DFT對大量不同單原子配位結構進行模擬,并與拉曼光譜對照,確定了催化劑表面主要存在的三種單原子物種及其構型,即Pt1O4-Ce3+-Ov, Pt1O4-Ce4+和Pt1O6-Ce4+;并通過半定量計算,解析兩種催化劑中不同單原子物種的統計分布。結果表明,僅占14.2%的Pt1O4-Ce3+-Ov單原子物種貢獻了最高的CO氧化活性。該定量方法提供了一種更本征的描述符,反映單原子催化的不均勻性,加深了對單原子催化的理解。

            相關研究成果以“Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single atom species”為題,于近日發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作獲得了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、我所創新基金等項目支持。(文/圖 顧青青、楊冰)

            文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12106 

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