近日,我所有機催化研究組(DNL0601)石松副研究員與美國特拉華大學Dion Vlachos教授等合作,在糠醛等生物質催化選擇性調控研究方面取得新進展。
在生物質催化轉化反應中,生物質底物由于活潑基團類型多,控制其選擇性一直是難點。本工作中,石松等在前期生物質羥基、C-H鍵等選擇性轉化研究基礎上(ACS Catal.,2022;ACS Appl. Mater. Interfaces,2022;ACS Catal.,2020),受自然界中酶催化的啟發,通過多孔有機框架材料的設計,調整催化劑活性中心微環境的基團種類,以及調控底物與催化劑的相互作用關系,實現了對糠醛等含羰基底物的活性和選擇性的調控。通過反應速率測試、光譜表征、DFT理論計算等,科研人員發現活性中附近的羥基能夠與底物中的羰基形成氫鍵,從而改變底物在催化劑表面的吸附構象,實現不同底物的活性、選擇性調控。
相關研究成果以“Selective hydrogenation via precise hydrogen bond interactions on catalytic scaffolds”為題,發表在《自然—通訊》(Nature Communications)上。以上研究工作得到國家自然科學基金、我所國際英才計劃等項目的資助。(文/圖 石松)