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          我所揭示光電催化水氧化界面電荷轉移規律

            近日,我所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、范峰滔研究員、陳若天副研究員等在太陽能光催化半導體溶液界面電荷轉移機制研究中取得新進展。研究團隊通過結合納米金屬電極、原位光電化學和差分放大的辦法,創新地發展了原位在線條件下光(電)催化體系表界面電化學勢和光電壓的微觀測量技術,揭示了光電催化水氧化過程中的光誘導的表面電勢差與水氧化速率之間的普適性線性規律,明晰了光驅動的半導體溶液界面電荷轉移的本質驅動力,建立了對光催化界面電荷轉移理論的新的認識。

            太陽能光催化反應是一個涉及多電子轉移的能量爬坡過程,光生電荷分離后發生電荷的轉移、復合,最終參與表面催化反應,整個過程跨越巨大的時間和空間尺度,這使得理解和認識該過程的復雜機制十分困難。針對此過程,李燦和范峰滔等發展了高分辨表面光電壓成像新方法(Chem. Soc. Rev.,2018),實現光生電荷的可視化研究,圍繞光催化高效電荷分離研究取得了一系列進展(Nano Lett.,2017;Nature Energy,2018;Nano Lett.,2019;Adv. Matter.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2022),近期又發展了全時空動態成像原創方法(Nature,2022),揭示光催化劑中復雜的多重電荷轉移新機制。這些工作深入揭示了光生電荷從光催化劑內部向表面分離和轉移的微觀機制。

            在上述的理解和認識的基礎上,在液相反應條件下研究光生電荷跨越固液相界面向化學能轉化的過程成為理解整個太陽能光化學轉換過程的“最后一公里”。本工作聚焦于理解光催化劑表面光生電荷如何通過半導體溶液界面轉移驅動水分解反應這一核心科學問題,在鈦酸鍶光催化劑水氧化反應過程中,利用自主研發的operando表界面電化學勢測量方法,同時對光催化劑表面和溶液電化學勢、電子和空穴的準費米能級、體系光電壓和表面水氧化活性進行檢測,解耦了光電催化水分解過程中錯綜復雜的電荷轉移步驟與催化反應步驟,發現了全新的表面催化反應促進的電荷轉移機制。團隊通過定量關聯揭示,這種全新的電荷轉移機制引起的光催化劑表面與溶液之間的電勢差是界面電荷轉移的本質驅動力,且這種驅動力與界面電荷轉移速率具有線性規律。進一步深入研究發現,這種線性規律對光生少子界面電荷轉移和利用具有普適性,區別于Bulter-Volmer理論描述的電催化過程電壓與界面電荷轉移速率之間的指數規律。其內在原因是在光電催化過程中光照和外加偏壓只是改變參與反應的電荷濃度,不改變參與反應的表面電荷的能量和反應坐標。這些結果建立了對光催化界面電荷轉移理論的全新認識。

            相關研究成果以“Linking photoinduced surface potential difference to interfacial charge transfer in photoelectrocatalytic water oxidation”為題,于近日發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的第一作者是陳若天副研究員和博士研究生張德云與王子芫,通訊作者是李燦院士和范峰滔研究員,上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、我所創新基金等項目的支持。(文/圖 陳若天、張德云)

            文章鏈接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12704

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