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          我所通過調控原子界面催化過程實現高效儲鈉

            近日,我所催化基礎國家重點實驗室能源與環境小分子催化研究組(509組)鄧德會研究員團隊與鄭州大學張佳楠教授團隊合作,通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在氮摻雜碳限域的鐵原子催化劑(Fe(SA)-N-C)載體上,并將其作為鈉離子電池的負極材料,在Fe(SA)-N-C的催化作用下,有效調控了1T/2H-MoS2在充放電過程中的相變和結構演化過程,從而實現高效儲鈉。

            在“雙碳”目標下,可再生能源逐步成為能源消費增量的主體。在推動可再生能源利用的關鍵技術中,儲能技術的發展已成為實現“雙碳”目標的重要支撐技術之一。與技術相對成熟的鋰離子電池(LIBs)相比,鈉離子電池(SIBs)因鈉資源豐富、成本低廉等優勢,在大規模儲能領域中展現出廣闊的應用前景。MoS2已被認為是最有前途的SIBs的負極材料之一,但由于其結構不穩定,且在充放電過程中MoS2結構變化而導致部分容量不可逆。因此,在充放電過程中精準調控MoS2的結構穩定性以及相變可逆性是提高其儲鈉性能的關鍵。

            鄧德會團隊在前期二維MoS2表界面調控和催化研究(Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2020;Nat. Commun.,2017;Energy Environ. Sci.,2015)的基礎上,發現并證實多孔MoS2在鈉離子存儲中表現出優異的電化學性能(J. Energy Chem.,2022;Mater. Today Energy,2018),并揭示金屬—氮—碳(M-N-C)電極儲鈉性能的增強機制與固體電解質界面(SEI)膜之間的關聯性(Energy Environ. Sci.,2022;Nano Res.,2022)。

            在此基礎上,研究團隊通過界面化學工程將二維2H-MoS2納米片組裝在Fe-N-C載體上,發現在功函數差異的驅動作用下,Fe(SA)N-C的電子會向2H-MoS2轉移,進而增強了富電子MoS2上的S位點對鈉離子的吸附作用,而缺失電子的Fe(SA)-N-C上的Fe位點的自旋態會發生改變,從而優化了Fe位點的電子結構和催化活性,相較于氮摻雜碳(N-C)和純碳,Fe(SA)-N-C限域的Fe位點可以在充放電過程中有效促進1T/2H-MoS2的相變和結構演化過程,從而實現高效儲鈉。因此,MoS2/Fe(SA)-N-C展現出優異的循環穩定性,在2.0 A g-1的大電流密度下經過2000次循環后,儲鈉容量仍保持在350 mA h g-1左右。該研究為設計高活性和高穩定性的鈉離子負極材料提供了新思路。

            相關研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”為題,發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上,并被選為VIP(Very Important Paper)文章。該工作的第一作者是我所509組聯合培養博士研究生夏會聰。以上研究工作得到了國家自然科學基金、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、丹麥Haldor Topsoe公司國際合作等項目的資助。(文/圖 夏會聰、昝靈興)

            文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202218282

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