近日,我所分子反應動力學國家重點實驗室團簇光譜與動力學研究組(2506組)江凌研究員團隊利用自主研制的納米氣溶膠質譜實驗方法,研究了蒎烯在大氣環境條件下的氣溶膠生長過程,揭示了大氣污染物NO2和SO2對β-蒎烯光氧化產生二次有機氣溶膠的作用機制,為理解生物源揮發性有機物(VOC)在城市上空形成氣溶膠的成核機理提供了新思路。
排放到大氣環境中的污染分子(VOC,NOx,SO2等),可以與大氣中的水、氧氣等發生化學反應,生成各種氣溶膠顆粒。在高污染強氧化性背景下,氣溶膠顆粒發生爆發式增長,形成霧霾。霧霾成核的關鍵步驟是分子形成氣溶膠過程,精確測量氣溶膠新粒子的化學成分和成核機制對理解霧霾的形成和生長機理具有指導意義。
鑒于上述情況,江凌團隊近年來在相關實驗技術發展上取得進展,自主研發了基于大連極紫外自由電子激光(大連相干光源)的納米氣溶膠質譜實驗方法,實現了氣溶膠新粒子生成過程中成核前驅體的化學組成及其動態變化的高靈敏探測,為研究污染物分子如何一步步成長為霧霾提供了新的實驗方法(Phys. Chem. Chem. Phys.,2022)。
生物源排放的β-蒎烯的全球年釋放量為18.9Tg,占VOC單萜烯總量的17%,在大氣中具有較高的反應活性,與人為源排放的污染物(NO2、SO2等)光氧化反應產生大量的二次有機氣溶膠(SOA),對太陽輻射、降雨、人類生命健康等有著重要影響。在本工作中,江凌團隊利用上述實驗方法,研究了人為源污染物(NO2和SO2)對生物源污染物(β-蒎烯)光氧化產生SOA的影響規律。研究發現,在β-蒎烯低濃度和高濃度情況下,NO2對SOA的質量濃度和數量濃度均有促進作用,這可能是由于隨著NO2光解產生的O3濃度增加,有助于產生更多的O3氧化反應產物,從而加快了SOA的成核和生長;SO2的作用主要是提高了SOA的質量濃度,這可能是由于氧化過程早期形成的粒子對新形成的氣溶膠有凝并和清除作用。該項研究揭示了蒎烯的光氧化反應機制,為深入研究各種生物源污染物和人為源污染物的相互作用機制提供了新策略。
相關研究成果以“Effects of NO2 and SO2 on the secondary organic aerosol formation from beta-pinene photooxidation”為題,發表在《環境科學學報》(The Journal of Environmental Sciences)上。該成果的第一作者是我所2506組與大連理工張大煜學院聯合培養博士研究生臧翔宇。該工作得到國家自然科學基金﹑我所大連相干光源專項基金等項目的資助。(文/圖 臧翔宇)