近日，我所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組（502組）包信和院士、傅強研究員團隊在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新進展，解構了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效應和遠程溢流效應。

　　氧化物廣泛應用于多相催化領域，氧化物催化作用研究是多相催化中的一個重要方向。該團隊在前期研究中發現，單層分散、亞穩態、高活性氧化物納米結構可以在貴金屬表面穩定，并提出界面限域催化概念（Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；JPCC，2015；ACS Nano，2017），近期的研究進一步揭示了環境氣氛對氧化物/金屬界面結構的協同限域效應（PNAS，2022；JACS，2022；Appl Catal B-Environ.，2023）。相較于氧化物/金屬界面催化作用的深入理解，對于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。

　　本工作中，研究人員將Co₃O₄沉積到ZnO粉末載體表面上，構建具有化學鍵合作用的氧化物/氧化物界面（Co₃O₄/ZnO），近常壓XPS和TPR等表征揭示了Co₃O₄層和ZnO載體之間存在明顯的局域界面限域效應（Local Interface Confinement），使得其在CO₂加氫反應氣氛中能夠維持CoO亞穩態，反應產物CO選擇性達到93%。此外，研究人員將Co₃O₄和ZnO粉末機械混合，形成物理接觸的氧化物—氧化物界面（Co₃O₄-ZnO），原位表征結果表明，ZnO的引入可以顯著增強Co₃O₄還原到金屬Co，在CO₂加氫反應中CO₂轉化率顯著提高至45%，同時CH₄選擇性為92%；這種界面效應歸因于在ZnO表面上H₂解離形成的氫物種從ZnO納米粒子遠程溢流到鄰近的Co₃O₄納米粒子（Remote H-Spillover）。

　　相關研究成果以“Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide-Oxide Interactions”為題，于近日發表在《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該成果的第一作者是我所502組博士后董翠。該研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院碳中和光子科學中心等項目的資助。（文/圖 董翠）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483