近日，我所化學動力學研究室分子光化學動力學研究組袁開軍研究員、楊學明院士團隊和反應動力學理論與計算研究組傅碧娜研究員、張東輝院士團隊合作，發現二氧化硫分子極紫外光解離產生硫原子和氧氣，為地球早期大氣中氧氣的來源提供了新途徑。
地球大氣中氧氣的來源關系著生命的起源和進化。地質學研究表明，早期地球是缺氧環境，大氣中氧氣含量很低。在大約24億年前，大氣中氧氣含量急劇增加，促進了生物的繁衍，稱為“大氧化事件”。大氧化事件的形成原因存在廣泛的爭議，主流的觀點認為地球早期生物產氧和氧氣的消耗處于平衡狀態，導致氧氣含量長期處于很低的水平。隨著時間的推移，氧氣的產生逐漸超過了消耗，導致氧氣的積累，并最終誘導了大氧化事件的發生。然而，目前氧氣積累的機制還缺乏明確的認知。
利用大連光源，袁開軍團隊研究了二氧化硫分子光化學過程。團隊將解離波長推進至120至160nm區域，發現二氧化硫分子新的解離通道S(1D)+O2, 該產物通道在121.6nm光照產率約30%。傅碧娜團隊通過構建高精度激發態勢能面闡明了該通道的產生機制。二氧化硫是火山噴發的主要氣體，在地球太古期（27至25億年前），板塊運動導致地表火山噴發頻繁，大量二氧化硫氣體進入大氣層，隨后在光照下產生氧氣。該過程是繼二氧化碳和水分子光化學產氧之后新發現的非生物產氧途徑。根據這一研究工作的實驗結果所做的估算，在太古期火山活躍的2億年時段累積的產氧量有可能達到現代大氣中氧氣含量的4.3%，這說明新的極紫外光解產氧途徑可能是地球大氧化事件發生的一個重要誘導機制。
此前，袁開軍團隊利用大連光源還發現了水分子三體解離產氧機制，闡明了水分子光解是宇宙星云、彗星大氣、地球原始大氣層氧氣的重要來源（Nat. Comm.，2021）。
相關研究成果以“Vacuum ultraviolet photodissociation of sulfur dioxide and its implications for oxygen production in the early Earth’s atmosphere”為題，發表在《化學科學》（Chemical Science）上，并被選為熱點文章（Hot Article）。英國皇家化學會化學世界網站（Chemistry World）以“Volcanic sulfur dioxide linked to oxygen level rise in Earth’s early atmosphere”為題，對該工作進行了亮點報道。該工作的第一作者是我所1117組博士后常堯和1113組博士后付艷林。該工作得到國家自然科學基金委“動態化學前沿研究”基礎科學中心項目、中國科學院關鍵技術研發團隊等項目的資助。（文/圖 袁開軍、傅碧娜）
