近日，我所催化基礎國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組（504組）楊維慎研究員和朱凱月副研究員團隊在水系鋅離子電池負極研究方面取得新進展。該團隊采用可循環的動態MOF納米片作為鋅離子的運輸載體，在電池充放電循環過程中持續誘導Zn(002)生成，使得鋅負極表面呈現出有利的(002)晶面取向，同時有效地抑制了枝晶和副產物的生成，實現對稱電池穩定循環超過6900小時。
水系鋅離子電池以其高安全性、低成本以及環境友好等優勢，在大規模電化學儲能領域具有重要潛力。然而，由于鋅離子的無序沉積行為，負極的可逆性受到限制，從而阻礙了鋅離子電池的商業化應用。這種無序沉積行為源于電池體系中電場、基底和鋅離子通量之間的強相互依賴性和對體系內微小擾動的敏感性。
為解決上述問題，本工作中，研究團隊引入具有較大質荷比的鋅離子運輸載體，實現離子通量與電場基底的不均勻性解耦。這一策略為克服鋅枝晶和副反應問題提供了新途徑。
研究發現，MOF納米片中由于其與鋅離子的吸附特性以及一維孔道結構，在電場下具有遷移能力，另外，鋅離子與配體的弱配位作用使得其具有獨特的電還原化學性質，因此，可作為動態循環的鋅離子載體。綜合表征和實驗結果揭示了動態MOF納米片在循環過程中對優化鋅負極的關鍵作用。具體而言，鋅電極逐漸被重構為水平排列的片層形態，同時呈現出高度增強的(002)晶面，(002)織構系數（RCT）達到96.9（理論最高值為100）。這種鋅負極形貌和晶面結構的重構優化被證明來源于MOF納米片的約束效應，使鋅離子水平排列。此外，負極表面副產物的消除得益于MOF配體的特性，能夠自主將副產物轉化為有用的MOF納米片。因此，MOF納米片作用下的Zn||Zn對稱電池和Zn||(NH4)2V10O25·8H2O全電池在低倍率和高倍率下都表現出優異的循環性能。
該工作提出了一類新型而高效的優化鋅離子電池負極的策略，這類“離子載體”策略可適用于多種MOF配體、基底和電解質，具有潛在的擴展性，可應用于其他可充電金屬電池中，以提高負極的可逆性。
上述工作以“MOF Nanosheets as Ion Carriers for Self-Optimized Zinc Anode”為題，發表在《能源與環境科學》（Energy Environmental Science）上。該工作的第一作者是我所504組博士研究生楊涵邈。該工作得到了國家自然科學基金、我所創新基金等項目的資助。（文/圖 楊涵邈、朱凱月）
