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          我所通過相干光學聲子揭示無鉛雙鈣鈦礦的白光發射機理

            近日,我所化學動力學研究室分子光化學動力學研究組(1117組)袁開軍研究員和隋來志副研究員團隊利用自主開發的高壓超快光譜,揭示了Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經過高壓作用后產生白光發射的機理。

            隨著固態照明技術的迅猛發展,尋找高效穩定的發光材料,尤其是單組分白光發光材料的研究得到了廣泛的關注。其中,無鉛金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其強烈的電子—聲子耦合作用可以產生寬帶自陷態激子(STE)發射而備受矚目。鈣鈦礦中Sb3+離子的STE發射對晶體場環境具有敏感性。壓力作為一種極端條件,能夠有效地改變材料內部原子之間的相互作用,從而引起材料的電子結構和晶體場發生變化。因此,通過施加壓力,有望可以精準地調控Sb3+離子的STE發射,為實現單組分寬帶白光發射提供新的途徑。

            袁開軍團隊長期致力于極端條件下先進材料的超快光譜和動力學研究,取得了系列研究進展(Angew. Chem. Int. Ed.,2023;Angew. Chem. Int. Ed.,2023;CCS Chem.,2023;Adv. Optical Mater.,2022;J. Phys. Chem. Lett.,2021;Phys. Rev. B,2021;J. Phys. Chem. C,2020)。

            在本工作中,研究團隊深入探討了無鉛雙鈣鈦礦Cs2NaInCl6:Sb3+晶體在高壓條件下的光學性質,并結合高壓光學、高壓同步輻射以及理論計算進行了全面研究。研究表明,在高壓環境下,Cs2NaInCl6:Sb3+晶體經歷相變后STE發射強度顯著增加,提升160倍。在高壓釋放后,Cs2NaInCl6:Sb3+晶體呈現出少見的白光發射的特性。

            瞬態吸收光譜的測量表明,材料常壓下以及經高壓處理后可以出現相干聲子振蕩現象。在常壓條件下,Cs2NaInCl6:Sb3++晶體中的電子與兩類聲子模式(A1g和T2gIn)發生顯著的耦合。然而,經過高壓處理后,電子與T2gIn模式的聲子耦合消失,表明局部八面體的對稱性遭到破壞,產生了非對稱的晶體場環境。這種環境改變導致新的低能STE發射,從而使得晶體呈現白光發射現象。本研究揭示了電子—聲子耦合與STE發射之間的密切關系,為設計和合成新型單組分白光金屬鹵化物鈣鈦礦提供了全新的策略。

            相關研究成果以“Uncovering White Light Emission in Pressure-Treated Sb-Doped Double Perovskite by Coherent Optical Phonon”為題,發表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。該工作的第一作者是我所1117組博士研究生蔣舉濤。該工作得到國家自然科學基金、國家自然科學基金委基礎科學中心、中國科學院關鍵技術研發團隊等項目的資助。(文/圖 蔣舉濤、隋來志)

            文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202312316

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