來源:《中國科學報》第1版 要聞
發布時間:2023-02-14
表面氫溢流原子可視化研究示意圖。大連化物所供圖
本報訊(見習記者孫丹寧)近日,中科院大連化學物理研究所研究員傅強和慕仁濤團隊在表面氫溢流原子可視化研究上取得進展。團隊發現了氧化物表面結構對氫溢流的有效調控,并利用表面晶格限域效應提升了氫溢流速率。相關成果發表于《自然-通訊》。
氫活化和氫溢流是諸多涉氫反應的重要基元過程,對其進行有效調控是提高涉氫催化反應性能的關鍵。在前期研究中,團隊通過構筑氧化物表界面活性中心調控氫氣活化,利用氫溢流形成的表面氫物種提升反應選擇性和催化劑穩定性,并通過氫溢流再生“Ni-O路易斯酸堿對”活性中心實現水的有效活化。
該工作中,研究人員在Pt(111)襯底表面構建MnO(001)和Mn3O4(001)單層結構。近常壓掃描隧道顯微鏡原位成像顯示,在MnO(001)表面氫物種沿著晶格條紋一維擴散,而在Mn3O4(001)表面上呈現出二維擴散特征,并且在MnO(001)上的擴散速率是Mn3O4(001)上的4倍。理論研究表明,氧化錳表面晶格中合適的氧-氧間距有利于氫擴散,而在低配位表面氧原子則抑制氫擴散。該研究工作揭示了氧化物表面晶格限域效應對氫溢流的促進作用。
相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8
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