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          我所實現化學反應的立體動力學精準調控

            近日,我所分子反應動力學國家重點實驗室楊學明院士、肖春雷研究員實驗團隊聯合張東輝院士、張兆軍副研究員理論團隊,在分子反應動力學領域取得重要進展,通過控制分子化學鍵方向,實現了化學反應的立體動力學精準調控。

            化學反應無處不在。如何精確調控化學反應是化學科學研究的核心目標之一。在化工生產過程中,工程師們通過添加催化劑、改變化學過程的溫度、壓力等宏觀參數,可以在一定程度上控制化學反應,得到所需的化學反應產物。隨著人類對化學反應的認識不斷深入到原子分子尺度和量子態的層面,如何在微觀水平上進一步發展精確調控化學反應的原理和方法,成為許多科學家孜孜以求的目標。

            化學反應的實質是原子、分子等微觀粒子相互碰撞并引發舊化學鍵斷裂、新化學鍵形成的過程。立體動力學效應是化學反應中一個基礎而重要的問題,關注的是碰撞過程中反應物分子的空間取向對反應過程有何影響。立體動力學效應的根源在于反應物分子并非簡單的質點,而是有著具體的結構和形狀。例如,氫分子由兩個氫原子通過共價鍵連接形成,就像一個“啞鈴”。因此,當另一個反應物與氫分子發生碰撞時,它從氫分子的一端發起攻擊,或者直接攻擊氫分子的共價鍵,這兩種情況的反應幾率和相應的動力學過程可能會表現出明顯的差別。一直以來,如何利用化學反應中的立體動力學效應,實現對化學反應過程和結果的精細控制,是化學動力學研究中的前沿問題之一。

            氫分子是最簡單的分子,并且其是非極性雙原子分子,在與另一分子相互接近的過程中,不容易發生取向變化。因此,氫分子參與的基元化學反應是研究立體動力學效應的理想模型。但一直以來,人們難以在實驗上制備足夠數量的具有特定取向的氫分子,因此無法研究相關反應中的立體動力學現象。

            針對這個挑戰,楊學明、肖春雷實驗團隊研制了高能量、單縱模納秒脈沖光參量振蕩放大器,實現了對氫分子的立體動力學調控。團隊通過在受激拉曼激發過程中操控激光光子的偏振方向,在分子束中將氫分子制備于特定的振轉激發態,同時賦予氫分子的化學鍵特定的空間取向。

            進一步地,利用基于極紫外激光技術的態—態分辨氫原子里德堡態飛行時間譜探測方法,結合交叉分子束技術,實驗研究團隊仔細測量了在0.50eV、1.20eV、2.07eV三個碰撞能量下,兩種不同構型的氫氘分子(HD)與氫(H)原子的H+HD→H2+D反應結果,發現產生的氫分子(H2)的量子態和散射角度分布存在顯著的立體動力學差異。

            為了理解其中的動力學過程,張東輝、張兆軍理論團隊開展了非絕熱量子動力學模擬,精確重現了實驗所觀測到的現象,并結合極化微分截面理論方法,詳細分析了該反應中存在的立體動力學效應,揭示了量子干涉現象在垂直碰撞構型反應中發揮了重要的作用。

            “之前的化學反應研究可能像‘抽盲盒’,它是由本來的量子屬性決定好的,科研人員不能隨便控制,我們只能有一定的概率抽取到想要的結果?!睆垨|輝說,“但現在我們可以通過精確的控制,激發特定化學鍵并控制它的方向,直接得到自己想要的結果?!?/p>

            該工作通過高精度的實驗和理論研究,驗證了通過氫分子量子態空間取向的操控,可以對化學反應進行精細調控,表明了人類對化學反應的認識和調控達到了一個新的高度。

            相關成果以“Stereodynamical control of the H + HD→H2 + D reaction through HD reagent alignment”為題,于北京時間1月13日以長文(research article)的形式發表在《科學》(Science)雜志上。審稿人對于該工作給予了高度評價,認為它是反應動力學領域里程碑式的突破(a milestone in the field of reaction dynamics)。該工作的共同第一作者是我所博士后王玉奉和黃嘉宇。上述工作得到科技部科技創新2030重大項目、國家自然科學基金、中國科學院科研儀器設備研制項目等的支持。(文/圖 肖春雷) 

            文章鏈接:http://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7471

          [video:大連化物所實現首次化學反應的立體動力學精準控制]

           

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